[本站讯]近日,环境学院曾阳(ZENG Yang)副教授与法国国家科研中心(CNRS)等机构开展国际合作,在大气亚硝酸气体(HONO)来源解析方面取得新进展。研究成果以“揭示被低估的亚硝酸气体直接排放(Unveiling the underestimated direct emissions of nitrous acid (HONO))”为题,于8月29日在《美国科学院院刊》(The Proceedings of the National Academy of Sciences)第35期正式发表,并被选为该期封面文章。山东大学硕士研究生张倩和中国科学院生态环境研究中心助理研究员刘鹏飞为论文的共同第一作者,曾阳副教授为论文的独立通讯作者,山东大学为第一完成单位和通讯作者单位。
羟基自由基(OH)是大气中最重要的氧化剂,而HONO则是白天形成OH的主要来源。通常认为大气中的HONO主要来自于OH与一氧化氮(NO)的气相反应、二氧化氮(NO2)的非均相反应、以及硝酸盐(pNO3-)的光解等二次来源,而汽车尾气、化石燃料和生物质燃烧等直接排放源的贡献被认为较小。然而,尽管考虑了所有这些来源,大气化学传输模型的预测仍然远低于实际观测到的HONO浓度,暗示着存在未知的HONO来源。
为解析大气HONO的来源,研究团队对潜在的HONO直接排放源进行了深入研究。他们发现畜禽养殖是一个之前被忽视的HONO排放源,并测定了其HONO排放通量和与氨气(NH3)的排放比。团队还绘制了六种HONO直接排放源的稳定氮和氧稳定同位素特征图谱(δ15N和δ18O)。通过为期一年的外场观测研究,他们发现直接排放源能部分解释农村和城市地区大气HONO同位素组成的季节和空间变化。此外,通过详细分析HONO源汇收支,团队推测直接排放源贡献了农村地区39~45%的大气HONO。大气化学传输模型的模拟结果进一步证实,直接排放源在华北平原的大气HONO浓度以及区域空气质量中扮演着重要角色。
这项研究为揭示直接排放源对大气HONO的贡献提供了有力证据。这一发现丰富了对大气HONO源汇收支的认识,也为深入了解大气化学过程提供了新视角。通过同位素特征图谱,研究团队为解析大气HONO来源和相关研究提供了有用工具。
这项研究是山东大学中法生态环保产业技术研究院在深化中法国际科技创新合作方面的重要成果之一,研究得到了国家自然科学基金面上和青年项目的支持(21777085、21607094),同时也获得了山东省重点研发计划(2022TZXD0044)的资助。
论文链接:https://www.pnas.org/doi/10.1073/pnas.2302048120。