[本站讯]近日,山东大学物质创制与能量转换科学研究中心李玉良院士(中国科学院院士)和薛玉瑞教授研究团队在Nature Communications上发表题为“Growing highly ordered Pt and Mn bimetallic single atomic layers over graphdiyne”的研究论文。物质创制与能量转换科学研究中心2023级博士后郑志强为第一作者,李玉良院士和薛玉瑞教授为通讯作者,山东大学物质创制与能量转换科学研究中心为第一完成单位和通讯作者单位。
该创新研究首次报道了单个原子精准生长成核到形成单层原子高密度排列新方法,并在生长过程中对原子组成、尺寸以及结构实现精准控制。由于催化体系结构清楚,准确地揭示了反应过程中活性位点和结构演变规律,以及与性能间的关系规律。作为下一代催化剂,这一成果在精确结构催化体系可控制备,解决制约催化体系高效发展瓶颈方面具有重要意义。零价金属原子催化剂具有独特的化学结构、电子结构、高的反应选择性、活性和稳定性等特点,是有望实现高原子利用率、高反应活性和高反应选择性催化反应于一体的关键催化剂,是催化领域的研究前沿。
研究团队提出以石墨炔表面电荷分布不均匀性及其与金属原子之间的非整数电荷转移效应为科学基础,建立了石墨炔诱导零价金属原子逐级生长-从金属原子-团簇 -单原子层的控制生长的普适方法,在石墨炔表面实现了零价铂锰双金属单原子层的高有序生长(Pt0Mn0/GDY)。发现在界面上石墨炔与金属原子间强非整数电荷转移,提出了界面电荷转移的动态平衡机制。该催化体系展示了优异的导电性、丰富的活性位点数量和超高的反应活性和选择性,在电催化苯乙烯转化为苯基乙二醇的反应中,实现在常温、常压下100%转化率和选择性。
上述工作得到了国家重点研发计划、国家自然科学基金和山东省自然科学基金等多个项目资助。