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高超/马翠卿团队在C1化合物的资源化利用方面取得

新进展

发布:山东大学融媒体中心 日期:2026年03月26日 点击数:

[本站讯]近日,山东大学微生物改造技术全国重点实验室高超/马翠卿团队在ACS Catalysis在线发表题为“Enzymatic Synthesis of 3‑Hydroxypyruvate and Pyruvate from CO2‑Derived C1 Compounds”的研究论文。山东大学微生物改造技术全国重点实验室博士研究生张宏旭为论文第一作者,高超教授为论文通讯作者,山东大学微生物改造技术全国重点实验室为第一完成单位和通讯作者单位。

人类对化石燃料的依赖导致了大量二氧化碳(CO2)的排放。目前,通过化学法可将CO2转化为C1或C2化合物,但难以直接合成更长碳链的产物。体外酶级联催化体系通过在体外组装酶与辅酶,将可再生底物转化为目标产物,具有条件温和、得率高、设计灵活等优势,已成功用于转化CO2衍生的C1/C2化合物合成高价值产物。

3-羟基丙酮酸和丙酮酸是重要的C3平台化学品,具有广泛的工业应用价值。以C1化合物合成3-羟基丙酮酸和丙酮酸存在多条潜在的生物合成途径,但均存在对昂贵辅因子(ATP、NADH、THF)、共底物及辅助酶的依赖。本研究设计了两条高效且无需昂贵辅因子的酶级联催化途径,仅需6种酶和廉价辅因子TPP,即可将C1底物转化为平台化合物3-羟基丙酮酸和丙酮酸。首先,将CO2在无机催化剂ZnO-ZrO2的作用下通过氢气还原为甲醇;然后,通过系统性酶筛选、理性改造、反应条件优化以及模块化组装策略,以CO2衍生的甲醇为底物分别获得50.2 mM的3-羟基丙酮酸和49.6 mM的丙酮酸,其合成速率分别达到7.2 mmol C L⁻1h⁻1和5.5 mmol C L⁻1h⁻1。最后,通过进一步引入转酮醇酶和丙酮酸脱羧酶,分别将3-羟基丙酮酸和丙酮酸转化为高值衍生物D-景天庚酮糖-7-磷酸和乙偶姻,产量达到46.9 mM和23.6 mM。该工作为C1资源的高值化利用提供了经济可行的新思路,对基于CO2的生物制造具有一定支撑作用。

该研究工作得到了国家自然科学基金、中国博士后科学基金、山东省自然科学基金、青岛市博士后等项目资助,微生物改造技术全国重点实验室典龙阳教授在CO2加氢制甲醇实验中做出了重要贡献,山东大学生命环境研究公共技术平台在目标产物及中间体检测方面给予了大力支持。


【供稿单位:微生物研究院     作者:张宏旭    责任编辑:蒋晓涵 李治锦】