[本站讯]近日,化学与化工学院刘鸿志教授团队在倍半硅氧烷/壳聚糖杂化气凝胶制备和应用研究中取得新进展。研究组设计、制备了一种有机—无机杂化近红外发射的倍半硅氧烷基多孔聚合物,随后与柔性壳聚糖进行共混,制备成一种气凝胶器件,解决了不溶性倍半硅氧烷基多孔聚合物的“再加工”难题,为拓宽多孔材料的应用范围提供了新思路。研究组所制备的气凝胶装置可以实现抗生素(盐酸四环素TH)的精确检测与批量化高效降解,表明其在环境保护等领域具有重要应用价值。相关研究成果以“Dual-Function Near-Infrared Emitting Aerogel-Based Device for Detection and Sunlight-Driven Photodegradation of Antibiotics: Realizing the Processability of Silsesquioxane-Based Fluorescent Porous Materials”为题发表在顶级期刊Advanced Functional Materials(一区Top期刊,IF=19.924, DOI: 10.1002/adfm.202214875)。第一作者是来自日本群马大学的国际交流生Qingzheng Wang,通讯作者是刘鸿志教授和群马大学Masafumi Unno教授,山东大学为第一作者和通讯作者单位。
盐酸四环素(Tetracycline hydrochloride, TC)是一种广谱抗菌素,因其优良的抗菌性能和较低的副作用而被广泛应用。然而,80%以上的抗生素由于生物降解性低和药物处理不当而在环境中累计。目前,TC已在各种水体中被发现,包括地表水、污水,甚至饮用水等。微量的TC存在于环境中,即可诱导生物产生耐药性病原体,对生态系统和人类造成巨大危害。因此,开发高效抗生素检测和去除方法至关重要;当前大多数研究仅针对抗生素检测或光降解的单一方面进行,很少能够制备同时检测与降解抗生素的材料。
近年来,倍半硅氧烷基多孔聚合物(PCSs)引起了科学家的强烈关注,因其具有大的比表面积和丰富的孔道结构,在吸附、催化、储能和检测等领域表现出巨大的应用前景。然而,PCSs材料大多是高度交联的不溶性粉末,很难将它们加工成大尺寸设备,工业应用受到极大限制。该工作的创新之处在于首先巧妙地制备了一种双功能型近红外发射倍半硅氧烷多孔聚合物,能够同时高灵敏度检测和光降解抗生素,进一步将该多孔聚合物和柔性壳聚糖进行物理混合,加工成了一种基于气凝胶的新型装置,通过太阳光驱动降解抗生素,使抗生素在一个连续流动的系统中实现批量净化。本研究成果对抗生素类污染物的规模化处理具有重要参考价值和借鉴意义。
文章将多孔聚合物和壳聚糖进行物理共混成功制备了一种新型的近红外杂化气凝胶(PCS-CA)。所应用的多孔聚合物(PCS-CZ-O-DCM)是由一种超共轭“D-π-A-π-D”结构的近红外发射的有机半导体分子(CZ-O-DCM)和八乙烯基倍半硅氧烷(OVS)通过Friedel-Crafts反应获得的。PCS-CZ-O-DCM可以在各种溶液中选择性地快速检测盐酸四环素,荧光淬灭的检测限极低,仅为0.29μM。即使在没有额外的氧化剂或pH值控制的情况下,它也能够对抗生素表现出超强的阳光驱动的光降解活性。他们进一步制造了一个基于杂化气凝胶的装置,通过太阳光驱动降解,在一个连续流动的系统中实现抗生素规模化净化。本研究表明,将多孔材料和柔性聚合物进行共混来制备气凝胶,可以解决不溶性多孔聚合物的可加工性难题,为拓宽多孔聚合物的应用范围提供了新的思路。
近年来,刘鸿志教授研究小组在倍半硅氧烷基功能材料领域取得系列原创性成果,相继在Progress in Polymer Science (2021)、ACS Sustainable Chemistry & Engineering (2022)、ACS Applied Materials & Interfaces (2023)、Chemical Engineering Journal (2022, 2023)、Progress in Organic Coatings (2022), Surface & Coating Technology (2023) and Materials Today Chemistry (2023) 等国际期刊上发表。
该研究工作得到了国家重点研发计划,国家自然科学基金、山东省重点研发计划项目和山东大学国际合作种子基金等项目资助。
文章链接:https://doi.org/10.1002/adfm.202214875